Väitös teknillisen fysiikan alalta, M.Sc. Lincan Fang

Väitöskirjan nimi: Machine Learning for Structure Search of Ligand-protected Nanoclusters

Tohtoriopiskelija: Lincan Fang
Vastaväittäjä: Assoc. Prof. Olga López Acevedo, Physics Institute of Universidad de Antioquia, Kolumbia
Kustos: Prof. Patrick Rinke, Aalto-yliopiston perustieteiden korkeakoulu, teknillisen fysiikan laitos 

Ligandeilla päällystettyjen nanoklustereiden atomirakenteen ymmärtäminen on olennaista niiden hyödyntämiseksi eri aloilla. Atomirakenne ei ainoastaan määritä näiden nanoklustereiden fysikaalisia ja kemiallisia ominaisuuksia vaan sillä on myös keskeinen rooli niiden stabiiliudessa ja reaktiivisuudessa. Tarkan atomirakenteen tunteminen mahdollistaa nanoklustereiden räätälöinnin eri käyttötarkoituksiin. Rakenteellinen monimuotoisuus kuitenkin vaikeuttaa kvanttimekaanisten menetelmien, kuten tiheysfunktionaaliteorian, käyttöä ligandeilla päällystettyjen nanoklustereiden matalaenergisten atomirakenteiden löytämiseksi. Koneoppiminen voisi tehdä nanoklustereiden rakenteenetsinnästä tehokkaampaa ja tarkempaa. 

Väitöskirjassani kehitin koneoppimismenetelmiä ligandeilla päällystettyjen nanoklustereiden atomirakenteiden selvittämiseksi jakamalla ongelman kolmeen vaiheeseen. Ensimmäisessä vaiheessa kehitin bayesilaiseen optimointiin perustuvan menetelmän eristettyjen molekyylien konformeerien etsintään. Neljällä eri aminohapolla tehdyt testit osoittivat menetelmän olevan sekä tehokas että tarkka. Toisessa vaiheessa muokkasin menetelmää tilanteeseen, jossa yksittäinen ligandi on kiinnittyneenä nanoklusterin pintaan. Soveltamalla menetelmää kysteiinimolekyylin kultatiolaattiklusterin pinnalla havaitsin, että nanoklusteriin kiinnittyneiden kysteiinikonformeerien vetysidostyypit pysyvät samana kuin eristetyn molekyylin tapauksessa, mutta konformeerien energiajärjestys muuttuu. Viimeisessä vaiheessa sovelsin kernel-ridge-regressioon (KRR) perustuvaa koneoppimismenetelmää ligandeilla päällystettyjen nanoklustereiden atomirakenteiden relaksointiin. Hyödynsin myös aktiivista koneoppimista parantaakseni KRR-mallin tarkkuutta. Soveltamalla tätä menetelmää Au25(Cys)18-:n rakenteenetsintään havaitsimme, että II-tyypin vetysidoksen omaavat rakenteet ovat vallitsevia matalaenergisten atomirakenteiden joukossa ja ligandikerroksen järjestäytyminen vaikuttaa huomattavasti klustereiden ominaisuuksiin. 

Kehittämäni koneoppimismenetelmät mahdollistavat eristettyjen molekyylien ja monimutkaisten nanoklustereiden mallintamisen atomitasolla. Näitä menetelmiä hyödyntämällä on mahdollista selvittää laskennallisesti atomirakenteiden globaalit ja paikalliset matalimman energian tilat, mikä tarjoaa arvokasta tietoa nanoklustereiden ominaisuuksista.

Linkki väitöskirjan sähköiseen esittelykappaleeseen (esillä 10 päivää ennen väitöstä): https://aaltodoc.aalto.fi/doc_public/eonly/riiputus/ 

Yhteystiedot:

Perustieteiden korkeakoulun väitöskirjat: https://aaltodoc.aalto.fi/handle/123456789/52

Zoom pikaopas: https://www.aalto.fi/fi/palvelut/zoom-pikaopas