Väitös teknillisen fysiikan alalta, M.Sc. Jari Järvi

Väitöskirjan nimi: Structure search of molecular adsorbates with Bayesian inference and density-functional theory

Vastaväittäjä: professori Ruben Perez, Universidad Autónoma de Madrid / Condensed Matter Physics Center (IFIMAC), Espanja
Kustos: professori Patrick Rinke, Aalto-yliopiston perustieteiden korkeakoulu, teknillisen fysiikan laitos

Väitöskirja on julkisesti nähtävillä 10 päivää ennen väitöstä Aalto-yliopiston julkaisuarkiston verkkoriiputussivulla.

Elektroninen väitöskirja

Väitöstiedote:

Nykypäivän elektroniset laitteet perustuvat materiaaleihin, joilla on tarkasti säädetyt toiminnalliset ominaisuudet. Nämä ominaisuudet riippuvat materiaalin atomirakenteesta, joten rakenteen tarkka määrittäminen on ensiarvoisen tärkeää laitteiden tehokkuuden optimoimiseksi. Materiaaleissa yhdistetään usein orgaanisia ja epäorgaanisia komponentteja, joiden rajapinnan rakennetta voidaan tutkia molekyyliadsorbaattien ja orgaanisten ohutkalvorakenteiden avulla. Rakenteiden tarkka määritys on kuitenkin vaikeaa nykyisin käytössä olevilla kokeellisilla ja laskennallisilla menetelmillä. Atomivoimamikroskopialla on vaikea kuvantaa kolmiulotteisia adsorptiorakenteita selkeästi. Laskennallinen tunnistaminen puolestaan edellyttää kvanttimekaanisia simulaatioita, jotka ovat molekyyliadsorbaateille liian raskaita niiden lukuisten eri konfiguraatioiden takia. 

Uusilla tekoälymenetelmillä voidaan vähentää laskennan määrää suorittamalla laskut vain tarkoin valituille rakenteille. Käytän tässä väitöskirjassa bayesilaiseen optimointiin perustuvaa BOSS-menetelmää, joka tunnistaa vakaat rakenteet tarkasti ja tehokkaasti aktiivisen oppimisen avulla. Lisäksi kevennän jokaisen yksittäisten rakenteen laskentaa approksimoimalla substraatin monimutkaista rakennetta. Tutkin myös uutta menetelmää, jossa adsorptiorakenteita tunnistetaan bayesilaisen päättelyn avulla käyttäen ainoastaan materiaalitutkijoiden tietämystä rakenteiden vakauden arvioinnissa. Tulosten perusteella tämä menetelmä voitaisiin tulevaisuudessa yhdistää kvanttimekaaniseen laskentaan ja saavuttaa yhä tehokkaampia menetelmiä rakenteiden tunnistamiseen. 

Väitöskirja esittelee BOSS-menetelmän käyttöä kamferimolekyyliin kuparin (111)-pinnalla sekä F4TCNQ- ja TTF-molekyyleihin approksimoidulla elektronisesti irrotetulla grafeenilla, Gr/O/Ir(111). Nämä adsorptiorakenteet tunnistettiin alle puolella perinteisten menetelmien vaatimasta laskenta-ajasta. Löydetyt rakenteet vastasivat hyvin aiempia tutkimuksia ja mikroskooppikokeita. Grafeenille kehitetty malli pudotti laskenta-ajan 1%:iin säilyttäen samalla molekyylien adsorptio-ominaisuudet. BOSS-menetelmä helpottaa adsorbaattien ja ohutkalvorakenteiden tunnistamista mikroskooppikuvista ja sitä voidaan hyödyntää myös muiden materiaalien tutkimuksessa, esimerkiksi elektronisissa sovelluksissa sekä vihreän energian tuotannossa.

Väittelijän yhteystiedot: [email protected], +358 40 560 9059