Väitös kemian alalta, DI Kim Eklund

Väitöskirjan nimi: Pyroelectricity of ferroelectric perovskites investigated with quantum-chemical modelling methods

Väittelijä: Kim Eklund
Vastaväittäjä: Tohtori Chiara Gattinoni, King's College London, Yhdistynyt kuningaskunta
Kustos: Prof. Antti Karttunen, Aalto-yliopiston kemian tekniikan korkeakoulu

Sähköenergian kulutus lisääntyy jatkuvasti, esimerkiksi tekoälyn ja datakeskusten myötä. Kulutuksen minimoimisen lisäksi on tarkasteltava mahdollisuuksia ottaa talteen hukkalämmöksi muuntunutta energiaa. Potentiaalisia energiankeruuteknologioita on useita, mutta energiankeruu aivan laitetasolla on teknologisesti haastavaa. Yksi mahdollinen menetelmä nojautuu pyrosähköiseen ilmiöön.

Pyrosähköisessä ilmiössä lämpötilanvaihtelu saa aikaan muutoksen materiaalin polarisaatiossa. Tämä varauksenmuutos on mahdollista ottaa uudelleen talteen suoraan sähköenergiana. Ilmiön voimakkuutta kuvastaa pyrosähköinen tekijä. Pyrosähköisen ilmiön hyödyntämistä rajoittavat kuitenkin materiaalit, jotka eivät ole vielä riittävän tehokkaita kaupallisiin sovellutuksiin, sekä atomitason ilmiöiden ymmärryksen rajallisuus. Lisäksi pyrosähköiset materiaalit ovat kestävän kehityksen ja kierrätyksen näkökulmasta haasteellisia, sillä tehokkaimmat tunnetut pyrosähköiset materiaalit sisältävät lyijyä. 

Kvanttikemiallisia mallinnusmenetelmiä voidaan käyttää lisäämään ymmärrystä materiaalien atomitason ominaisuuksista, ja siten myös apuna uusien materiaalien kehityksessä tiettyjä sovellutuksia varten. Pyrosähköistä ilmiötä ei ole vielä aiemmin mallinnettu laajamittaisesti, etenkään ferrosähköisten perovskiittiyhdisteiden osalta. Näissä pyrosähköinen ilmiö on erityisen voimakas. Pyrosähköisen tekijän mittaaminen kokeellisesti on myös haastavaa, lisäten entisestään syitä kehittää tarkkoja mallinnusmenetelmiä. 

Tässä väitöskirjatutkimuksessa on kehitetty uusi kvanttikemiallinen mallinnusmetodologia pyrosähköisille yhdisteille. Sitä sovelletaan kolmen eri perovskiittiyhdisteen ja kahden eri seosmaisen perovskiitin pyrosähköisten tekijöiden laskemiseen. Käytetty menetelmä perustuu tiheysfunktionaaliteoriaan (DFT). Pyrosähköisen ilmiön lisäksi työssä on tarkasteltu myös materiaalien lämmönjohtavuutta, joka on myös olennaista käytännön sovellutusten kannalta. 

Tutkimuksessa saadut tulokset ovat linjassa aiemman kokeellisen tutkimustiedon kanssa. Päätuloksena menetelmä on validoitu useille eri perovskiittiyhdisteille, ja auttaa ymmärtämään eroavaisuuksia niiden pyrosähköisissä ominaisuuksisa. Tämä mahdollistaa uusien lyjiyttömien materiaalien laskennallisen tutkimuksen ja ennustuksen, tavoitteena sovellutukset kestävissä energiankeruuratkaisuissa. 


Avainsanat: pyrosähköisyys, perovskiitti, ferrosähköisyys, fononi, materiaalimallinnus, DFT

Linkki väitöskirjan sähköiseen esittelykappaleeseen (esillä 7 päivää ennen väitöstä): Aaltodoc 

Yhteystiedot:
kim.eklund@aalto.fi