Väitös, Kemia ja materiaalitiede, DI Mario Mäkinen

Väitöskirjan nimi: Density functional theory-based screening of small-molecule adsorption on transition metal and zinc oxide surfaces 

Väittelijä: Mario Mäkinen 
Vastaväittäjä: professori Karoliina Honkala, Jyväskylän yliopisto
Kustos: professori Kari Laasonen, Aalto-yliopiston kemian tekniikan korkeakoulu

Modernien supertietokoneiden laskentaresurssien hyödyntäminen pinnoilla tapahtuvien reaktioiden etenemisen vertailussa

Kemiallisen reaktion etenemiseen kuluvan energian määrän arviointi laskennallisin menetelmin on huomattavan hidasta verrattuna kokeellisiin menetelmiin. Nykyiset laskennalliset kemiallisten reaktioiden lähtöaineiden vertailumenetelmät eivät siksi yleensä ota huomioon kemiallisen reaktion etenemiseen kuluvaa energiaa, mikä vaikuttaa mallien ennustekykyyn heikentävästi. Supertietokoneiden määrän ja laskentakyvyn räjähdysmäisen kasvun jälkeen on kuitenkin aiheellista tutkia, miten kattavasti reaktioiden eteneminen voitaisiin ottaa reaktioiden vertailussa huomioon. Tässä väitöskirjatutkimuksessa keskityttiin pintareaktioiden vertailuun.

Tutkimuksen aikana tutkittiin pienten molekyylien kiinnittymistä puhtaisiin metallipintoihin sekä sinkkioksidia sisältäviin ohutkalvomateriaaleihin. Modernia suurteholaskentaa hyödyntämällä voidaan tutkimuksen perusteella saada merkittäviä määriä tietoa kemiallisista pintareaktioista tarpeeksi useasta materiaalista, jotta niiden ominaisuuksien välille voidaan muodostaa syy-seuraussuhteita. Puhtailla metallipinnoilla tapahtuvien reaktioiden etenemisen tutkiminen on jo riittävän nopeaa nykyisillä menetelmillä, jolloin pullonkaulaksi muodostuvat sovelluskohteeseen soveltuvien metallien vähyys. Siksi näitä reaktioita kannattaa tutkimuksen perusteella verrata keskenään tutkimalla useita pintaan kiinnittyviä molekyylejä muutamalla sovelluskohteeseen soveltuvalla pinnalla. Sen sijaan metallioksideilla tapahtuvat pintareaktiot ovat vielä laskennallisesti liian raskaita, jotta useaa pintalaskua voitaisiin verrata keskenään. Tämän seurauksena näitä pintareaktioita mallinnettiin väitöskirjassa hyödyntämällä myös yksinkertaisempaa molekyylimallia, jotta myös näitä reaktioita voitiin verrata keskenään. Tällöin saatiin vertailukelpoisia tuloksia ohutkalvojen lähtöaineiden reaktiivisuudesta sekä ohutkalvojen kosteudenkestävyydestä.

Kerättyä tietoa nykyisten menetelmien kyvykkyydestä voidaan käyttää hyödyksi laskennallisten seulontamenetelmien yleistyessä materiaalitutkimuksen saralla. Tutkimuksessa kerättyä tietoa voidaan hyödyntää tulevaisuudessa myös rakentamalla laskentadatan perusteella koneoppimismalli, jolloin pintareaktioiden ennustettavuutta voidaan parantaa entisestään. Ennustuskyvyn kasvaessa riittävästi eri pintareaktioiden soveltuvuus erilaisiin kohteisiin voitaisiin testata ilman tarvetta kalliille, ja joskus vaarallisillekin kokeellisille laboratoriomenetelmille.

Avainsanat: tiheysfunktionaaliteoria, seulonta, adsorptio, siirtymämetalli, metallioksidi

Linkki väitöskirjan sähköiseen esittelykappaleeseen (esillä 7 päivää ennen väitöstä): Aalto-yliopiston riiputussivu.

Yhteystiedot:
https://www.linkedin.com/in/mario-makinen/